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山本 悠介*; 渡邊 隆広; 丹羽 正和; 島田 耕史
JAEA-Testing 2023-003, 67 Pages, 2024/02
JAEA-Testing-2023-003.pdf:4.63MB
東濃地科学センター土岐地球年代学研究所では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として、地質環境の長期安定性に関する研究を進めている。一般に将来の自然現象に伴う地質環境の変化の予測・評価は、自然現象に関する過去の記録や現在の状況に関する調査結果に基づき行われる。岩石試料等の水素及び酸素の安定同位体比(
D、
O)は試料に含まれる水の供給源や混合過程等に関する情報が得られるため、過去に発生した自然現象を明らかにする上で重要な基礎データの一つとなる。東濃地科学センターでは、岩石試料等のD及びOを把握するため熱分解型元素分析装置(TC-EA)及び安定同位体比質量分析装置(IRMS)を組み合わせたTC-EA/IRMSによる分析手法を整備した。本稿ではTC-EA/IRMSを用いた岩石試料等のD及びOの分析手法を作業手順書として示すとともに、標準試料を用いた補正式の評価、標準試料の繰り返し測定による分析精度の評価及び岩石試料等を用いた試験測定結果の一例について報告する。
柳澤 華代; 松枝 誠; 古川 真*; 石庭 寛子*; 和田 敏裕*; 平田 岳史*; 高貝 慶隆*
Analyst, 148(18), p.4291 - 4299, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)固体表面の定量マッピングが可能なオンライン同位体希釈レーザーアブレーション誘導結合プラズマ質量分析法(オンラインLA-ICP-IDMS)を開発した。LAで生成された試料エアロゾルは、独自開発したサイクロン式スプレーチャンバーを介して、同位体濃縮液のミストとオンラインで混合され、ICP-MSへと導入される。その後、同位体比の計算などを通じて各スポットにおける定量イメージング像を作成した。モデル元素としてFeとSrを選択し、オンライン同位体希釈に基づく定量によって認証標準物質を定量したところ、認証値と定量値の結果は良好であった。本法を生体硬組織に適用し、電子プローブマイクロアナライザーのデータと比較した結果、鉄とSrのような微量元素の定量に有効であることを確認した。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
保田 諭; Di
o, W. A.*; 福谷 克之
Vacuum and Surface Science, 66(9), p.514 - 519, 2023/09
原子層材料の代表である単層グラフェンは、近年、水素イオンと重水素イオンを透過するだけでなく、これら水素同位体イオンの高い選択透過性を有することが知られている。このため、シリコン半導体、光ファイバー、創薬、核融合といった分野における水素同位体ガス濃縮材料としてグラフェンが利用できることが期待されている。しかしながら、その重要性にもかかわらず、実験研究は依然として不足しており、分離メカニズムについては未だ議論が続いている。本研究では、ヒドロンの量子トンネリングがどのように起こるかについての最近の発見を紹介する。
渡邉 哲平*; 関根 由莉奈; 深澤 倫子*
Macromolecules, 56(16), p.6217 - 6221, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：51.7(Polymer Science)ハイドロゲル中での水素同位体の挙動を調べるために、重水素化水を含むポリ-N,N-ジメチルアクリルアミド(PDMAA)ハイドロゲルの脱水過程におけるラマンスペクトルを分析した。結果は、脱水過程において軽水素が優位に蒸発することを示した。ゲル中の重水素モル比は、水分含有量が90.5wt%から5wt%に脱水されると、0.056から0.2に増加した。軽水素と重水素の水素結合の強さの違いにより、重水はハイドロゲル内のポリマーの親水基と優先的に水素結合を形成する。その結果、軽水素は脱水の初期段階で優先的に蒸発し、乾燥ハイドロゲルには重水素化された水が残る。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎
Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04
IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。
永井 崇之; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*
Photon Factory Activity Report 2022 (インターネット), 3 Pages, 2023/00
単純組成ガラス原料に測定元素のみを添加したガラスを作製し、B同位体組成による影響を確認した。その結果、複数の原子価が存在するCeやUはその影響がほとんど認められず、ガラス原料であるSiも僅かな差に留まった。これらのことから、B同位体組成による含有元素の局所構造への影響はかなり小さいと判断する。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び
)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*; 有馬 立身*
Photon Factory Activity Report 2021 (インターネット), 2 Pages, 2022/00
ホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラス中の含有元素の化学状態や局所構造等への影響把握を目的として、
Bと
Bの組成ガラスを作製し、Si, Cr, Fe, Mo-K端, Ce-L
端をXAFS測定した。評価の結果、ホウ素同位体組成によるスペクトルの差は小さく、含有元素の化学状態や局所構造等への影響もほとんど認められなかった。
Cu and 
Cu via the Zn(n, p)Cu and 
Zn(n, np/d)Cu reactions using accelerator neutrons川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12
被引用回数：7 パーセンタイル：72.21(Chemistry, Analytical)加速器中性子を利用し、将来有望な医療RIであるCu及びCuの大量合成に関して、実験に基づく生成量評価と臨床に必要な生成量のPHITSコード使用による評価、そして大量のターゲット物質からのCu同位体の分離精製手法開発を行った。実験では55.4gという大量の、天然亜鉛試料を利用し、加速器中性子の照射による生成率について定量的な評価を行った。また、同時に臨床的に必要な量のCu及びCuの製造の可能性について、それぞれ100gの濃縮ZnおよびZn試料に対して、40MeV、2mAの重陽子照射により発生する中性子を照射する数値シミュレーションを行い、その生成量を推定した。また、大量の天然亜鉛試料からCu及びCuを分離するために、熱分離と樹脂分離を組み合わせた分離方法を開発し、73%の分離効率と97%の亜鉛回収率が得られることを実証した。これらの結果、このような加速器中性子による生成と本分離手法の組み合わせで、臨床応用のために必要なCu及びCuの大規模生産を提供することができることがわかった。
Cs/
Cs isotopic ratio in soil collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station through mass spectrometry島田 亜佐子; 塚原 剛彦*; 野村 雅夫*; Kim, M. S.*; 島田 太郎; 武田 聖司; 山口 徹治
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(11), p.1184 - 1194, 2021/11
被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Nuclear Science & Technology)土壌中の主要元素や質量分析における妨害元素を含む多元素混合溶液を用いて土壌中のCsを分離精製するためのCalix[4]arene-bis(t-octylbenzo-crown-6)(BOBCalixC6)の1-オクタノール溶液による溶媒抽出法を最適化した。一部のKやMo, Sn, SbがCsと共に有機相に抽出されたが、0.5M硝酸により逆抽出された。一方、抽出されたCsは0.5M硝酸ではほとんど逆抽出されないため、分離が改善された。抽出されたCsの回収は温度を323Kまで上げ、有機相を3倍量の1-ドデカノールで希釈することで達成された。開発した手法を40gの土壌を溶解した硝酸溶液に対して適用し、分離精製・濃縮後の溶液中には土壌の主要元素が合計で10
g/ml、妨害元素はng/ml以下しか含まれないことを確認した。さらに、この手法を用いて福島第一原子力発電所(FDNPS)周辺で採取された土壌中のCsを分離し、Cs/Cs同位体比を表面電離型質量分析計(TIMS)とトリプル四重極質量分析計(ICP-QQQ)により分析した。TIMSにより1桁ほど高い精度が得られたが、アバンダンス感度はICP-QQQの方が高かった。FDNPSの北西側の試料に対してわずかに高いCs/Cs同位体比が観測されたが、それ以外の地点では誤差の範囲で同じ同位体比が得られた。この結果は報告されている
Cs/Csの放射能比の分布と一致しており、Cs/Cs同位体比が放射性セシウムの起源を特定できる可能性を示している。
Cs to web-building spiders, 
, and its pathways; A Preliminary study using stable carbon and nitrogen isotope analyses田中 草太; 柿沼 穂垂*; 足達 太郎*; 安藤 麻里子; 小嵐 淳
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.507 - 514, 2021/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)捕食性のクモは、陸域と水域が繋がる森林生態系において、生食連鎖と腐食連鎖の双方から餌資源を得るため、彼らへのCsの移行経路を理解することは、環境中のCsの長期的挙動を評価するために役立つ。本研究では、福島第一原子力発電所事故後、約6.5年の森林内と河川沿いでクモを採集し、Csのクモへの移行を移行係数(T
)として定量した。また、Csのクモへの移行経路を推定するために、安定炭素・窒素同位体(
C, 
N)分析を実施した。
N同位体濃縮プラントとコストに関する調査(受託研究)高野 公秀
JAEA-Review 2020-080, 24 Pages, 2021/03
JAEA-Review-2020-080.pdf:1.71MB
加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド核変換用燃料の化学形として窒化物が適するが、天然窒素中の
Nから(n,p)反応によりCが生成して燃料中に蓄積する。この問題を避けるため、天然窒素中に少量含まれるNを高濃度に同位体濃縮した特殊な窒素ガスを燃料製造に用いる必要があり、その入手実現性に目処をつけることが大きな課題の一つとなっていた。本報告書では、燃料製造に必要な濃縮度とガス量を試算した上で、既存のN同位体濃縮技術を調査した結果、現在は机上検討段階であるもののN
低温蒸留法が大規模プラント化の観点からは安全で有望な方法であると判断した。同様の技術を用いたO濃縮プラントがすでに複数稼働しており、その技術と機器類を流用可能である。N低温蒸留法による同位体濃縮プラントから燃料製造用のNガス供給を受けることを想定し、濃縮度と年産量をパラメータとした濃縮シミュレーションを行い、プラント規模を評価するとともに構成設備・機器類の基本仕様を定めた。その結果、濃縮度99%で年産量1000kgの濃縮プラントが技術的に十分可能な見通しを得た。また、このプラントの建設費と運転費用から製品単価を評価し、現状の流通価格の1/30程度に低く抑えられることを示した。この調査により、燃料製造に必要なNガスを技術的にも経済的にも入手可能な見通しを得られたことの意義は大きい。
佐野 亜沙美; 伊藤 正一*; 鈴村 明政*; 上野 雄一郎*; 八木 晃*; 井上 徹*; 川添 貴章*
高圧力の科学と技術, 30(2), p.85 - 94, 2020/10
鉱物や岩石は、その起源や歴史によって様々な同位体組成を示す。温度などの環境パラメータに依存する平衡同位体分配係数はこれらの同位体組成を解釈する上で重要な鍵となる。これまでは温度に比べて無視できると考えられていた同位体分配係数への圧力の影響が、地球内部の条件では有意であることが最近の研究により明らかになってきた。本論文では、数GPa以上の高圧下での鉄と水素の同位体分配係数を決定するための最近の実験研究の進展をまとめ、その課題と今後の展望について議論する。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*
KURNS Progress Report 2019, P. 257, 2020/08
中性子照射及びホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラスの構造変化を理解することを目的に、2019年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2020年度に照射後のラマン分光測定によるSi-O架橋構造への影響を評価する予定である。2019年度は、照射実験に供したガラス試料の照射前Si-O架橋構造をラマン分光測定で評価した。
Grund, J.*; 浅井 雅人; Blaum, K.*; Block, M.*; Chenmarev, S.*; D
llmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Lohse, S.*; 永目 諭一郎*; Nagy, Sz.*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 972, p.164013_1 - 164013_8, 2020/08
被引用回数：6 パーセンタイル：60.71(Instruments & Instrumentation)ペニングトラップ型質量分析装置TRIGA-TRAPとTRIGA Mainz研究炉との結合に成功した。これにより、炉心近くに設置した
U標的の中性子核分裂によって生成された短寿命核の高精度質量測定が可能となった。ターゲットチャンバから表面電離イオン源への短寿命核の効率的な輸送のためにエアロゾルガスジェットシステムを使用した。新規イオン光学系および改良型ビームモニタリングシステムを導入するとともに、実験装置のコミッショニングが終了した。表面イオン源の設計、実験装置の効率、および本装置を用いて得られた最初の結果を報告する。
赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*
Chemistry Letters, 49(4), p.416 - 418, 2020/04
被引用回数：1 パーセンタイル：4.87(Chemistry, Multidisciplinary)We demonstrate isotope selective ionization of I
Br and I
Br isotopologues using field-free alignment induced by a linearly-polarized nanosecond laser pulse with rapid turn off at the maximum. Following the switched nanosecond pulse irradiation, a 60-fs laser pulse ionizes one of the isotopologues preferentially. The ion yield ratio 
(IBr
)/(IBr) varies in the range of 0.93-1.06, depending on time delay between the pulses. This is the first demonstration of laser isotope separation of heavy elements using field-free alignment and angular dependent ionization.
園田 哲*; 片山 一郎*; 和田 道治*; 飯村 秀紀; Sonnenschein, V.*; 飯村 俊*; 高峰 愛子*; Rosenbusch, M.*; 小島 隆夫*; Ahn, D. S.*; et al.
Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2019(11), p.113D02_1 - 113D02_12, 2019/11
被引用回数：1 パーセンタイル：11.61(Physics, Multidisciplinary)理化学研究所の不安定核ビーム施設(RIBF)では、入射核破砕反応や核分裂で生成される多くの核種からインフライト分離装置(BigRIPS)を用いて実験対象の核種を分離している。しかるに、分離された残りの核反応生成物の中にも核構造から興味深い多くの不安定核が含まれている。これらをBigRIPSから取り出して研究することができれば、RIBFの有効利用につながる。そこで、BigRIPS内に設置したガスセル中で核反応生成物を停止させてレーザーでイオン化して引き出す装置(PALIS)を開発中である。開発の一環として、RIBFの
Krビームの破砕反応により生成するSe近傍の不安定核をガスセル中で停止させる実験を行なった。実験結果は破砕反応の模型計算の予測とよく一致し、ガスセル中での停止効率は約30%と評価された。この結果を基に、次のステップとして、停止した核反応生成物をガスセルから引き出すことを行う。
横山 啓一; 松岡 雷士*
量子ウォークの新展開; 数理構造の深化と応用, p.228 - 242, 2019/08
拡散現象の数理モデルである古典的ランダムウォークの量子力学版として量子ウォークが数理統計分野で注目されている。この量子ウォークを光と物質の相互作用に応用することにより全く新しい同位体分離のスキームが可能になることを示す。また、その革新性と課題を紹介する。
黒崎 譲*; 横山 啓一
Universe (Internet), 5(5), p.109_1 - 109_15, 2019/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Astronomy & Astrophysics)二原子ハロゲン化アルカリ分子の振動回転励起に関して、最適制御理論に基づいて最適レーザー電場波形を計算した。今回は2光子過程の効果を計算に取り入れるために分子と電場の相互作用ハミルトニアンに分極率の項を追加した。その結果、弱い電場強度では従来と同じ1光子過程のみが関与する最適波形が得られた。一方、比較的強い電場強度では2光子過程と1光子過程が同時に寄与する電場波形が得られた。これらの結果は2光子過程の効果を最適制御計算にうまく取り込めていることを示唆している。これにより、より現実的な計算が可能になった。
